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电化学氧化处理生物难降解有机废水的研究进展_图文


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ENVIRONMENTAL

PROTECTION OF

C删CAL


INDUSTRY

2009年第29卷第4期

电化学氧化处理生物难降解有机废水的研究进展
施国键1,乔俊莲2,郑广宏2.;王国强1,闫 丽2,杨健2
(1.同济大学化学系,上海200092;2.同济大学环境科学与工程学院,上海200092)

[摘要]综述了电化学氧化技术的特点,通过电极材料、溶液pH,溶液中的离子等方面阐述了电化学氧化的作用机 理和运行的最佳反应条件,并简单介绍电化学氧化与其他高级氧化、催化技术的协同作用,同时对今后的研究方向 提出展望。 [关键词]电化学;氧化;生物难降解有机物;废水处理 [中图分类号]X52 [文献标识码]A [文章编号]1006—1878(2009)04—0326—05

Research Progresses in Treatment of Bio-refractory Organic

Wastewater

Containing

Compounds

by Electrochemical Oxidation Process

Shi

Guojianl,Qiao

Junlian2,Zheng Guanghon92,Wang Guoqian91,Yan Li2,Yang Jian2
University,Shanghai

(1.Department of Chemistry,Tongji
2.College ofEnvironmental Science and

200092,China;

Engineering,Tongji University,Shanghai 200092,China)

Abstract:The characteristics of electrochemical oxidation process are summarized.The mechanism
and optimum reaction conditions are elucidated in the aspects of electrode materials,solution pH

and

ions in solution.Meanwhile,synergistic reactions between electrochemical oxidation process and other

advanced

oxidation

processes

and

catalytic

process

are introduced briefly.At the same time,the

directions for future research are proposed.

Key words:electrochemistry;oxidation;bio—refractory organic compound;wastewater treatment

随着经济发展,农药、印染、制药等生产过程排 放大量有机废水。这些废水成分多样、浓度高、毒 性强、难以生物降解,寻找处理该类废水的高效技 术手段成为国内外关注的热点。电化学氧化法作 为“环境友好”技术,反应条件温和,通过电子转移 来氧化还原有机物,所形成的?OH具有强氧化性, 能将生物难降解有机物矿化为CO:、H:O和无机离 子。该技术具有兼容性良好及高效的特点,在处理生 物难降解有机废水方面有着广泛的应用前景¨’2|。 本文结合当前相关电化学氧化处理生物难降解 有机废水方面的研究报告,简要介绍了电化学氧化作

电极附近有机物(R)发生脱氢、亲电加成反应,见式 (2)。?OH中的氧原子转移到阳极晶格上形成高 价氧化物,然后选择性矿化有机物,见式(3)和式 (4)。氧化产物RO可被阳极表面的?OH进一步 氧化。
H20+M-÷M[?OH]+H++e R+M[?OH]-÷M+RO-t-H++e MO』?OH]_+MO¨+H++e
R+MO,+l_+RO+MO, 1.2

(1) (2) (3) (4)

间接氧化 电解中形成具有较强氧化性的物质,如氧化电

用的基本原理,对电化学氧化降解有机物过程中的关
键因素进行分析与讨论,并对研究方向提出建议。 1
1.1

电化学氧化原理
直接氧化 阳极直接氧化时,表面形成?OH吸附在电极

[收稿日期]2009—02—23“修订日期]2009—03—12。 [作者简介]施国键(1985一),男,浙江省杭州市人,硕士 生,研究方向为水处理技术。电话15000397724,电邮 shiguojian@hotmail.tom。联系人:乔俊莲,电话13564792153, 电邮qiaoqiao@tongji.edu.ca。

(M)表面形成M[?OH],见式(1)。M[?OH]与

万   方数据

第4期

施国键等.电化学氧化处理生物难降解有机废水的研究进展

位较高、半衰期较短的C10?,能直接矿化或转变成 其他氧化剂对有机物发生作用。初级氧化剂cl:、 O:和高级氧化剂C10:、O,的半衰期长,可从电极扩 散到溶液继续氧化口J。阴极形成的H:O:与Fe2+组 成Fenton试剂,可增强矿化效果。目前,原位形成 H:O:的网状玻璃碳、石墨、碳毡、活性碳纤维和碳一 聚四氟乙烯扩散电极可控制DO调节H:O:形成速 率M J。其中,气液传质、阴极还原及电极方向扩散 分别为反应的速控步骤∞J。海绵状碳电极产生 H:o:的浓度高于碳毡电极∞1,石墨电极表面经聚 吡喏一蒽醌二磺酸酯改性后可使O:还原电位升 高,加快DO还原速率_’引。 2
2.1

硅包覆粒间空位,不仅可克服氢脆、产生碳化杂质 及热膨破坏等缺点,且可控制最佳表面颗粒密度, 确保降解性能旧j。
2.2 2.2.1

反应条件 Fe“和Fe“离子催化


间接氧化时阴极生成的H:O:与Fe2+构成 Fenton试剂氧化体系,作为?OH的主要来源ⅢJ,而 Fe2+阴极的再生与电极材料有关。Pt—O:扩散阴极 上还原生成的Fe2+被?OH以及阳极快速氧化成 Fe3+;碳毡阴极附近产生的H:o:较少,而Fe3+阴极还 原速率很快,累积的Fe2+使Fenton试剂氧化体系中 产生大量?OH。在Pt一碳毡电极对中,Fe3+与Fe2+ 间快速转化消耗部分Fenton试剂氧化反应产生的 ?OH。在BDD一碳毡电极对中,由于阳极直接氧化 能力较强,Fe2+被加速氧化,Fenton试剂氧化反应产 生的?OH减少,总体氧化作用衰减¨5|。因此,初始 Fe2+浓度较高时会抑制后期矿化,而浓度较低时会导 致矿化速率较慢,但剩余Fe2+浓度不受初始价态的

电化学氧化过程的影响因素
阳极材料

铁质阳极腐蚀后不仅催化Fenton氧化反应,还
可同时作为絮凝前体降低COD,整个过程是电絮凝 与氧化作用的耦合旧o。形隐性阳极(DSA)电极具 有良好催化活性,能有效降解有机物。Ti—Ta— Pt—h阳极对纺织染料废水脱色明显旧J,但矿化小 分子中间体不完全¨0|。RuO:和IrO:能形成高价 氧化物促进电极活性,Ti/TiO—Ru02一Ir02和Ti/ Ru。.,Ti”O:多组分电极能较好吸附有机物,且电极 析O:和c1:电位低,除气浮作用外,cl一可转变为 C10一促进降解¨卜”J。电极电位升高后,高价Ru氧 化物在阳极酸性环境中溶解,电极组分流失;表面 TiO。吸附层阻断活性部位与H:O和O:的接触,氧 化作用降低。 与其他电极相比,导电金刚石电极具有较好稳 定性,能快速产生大量?OH【14],处理效率较O,和 Fenton试剂高,能矿化Fenton试剂无法降解的成 分¨5,16 J。掺硼金刚石(BDD)膜电极具有吸附型惰 性表面,析o:反应过电位高且稳定,可完全矿化芳 香族化合物和短链羧酸¨7 J,有效降解Fe2+或Fe3+与 草酸的络合物¨8|。采用BDD膜电极降解磺胺吡 嗪、氨基萘酚,COD去除率均高于70%¨9|。4一 氯一2一甲基苯氧乙酸在低电位降解时形成聚合物 使电极失活,但电位高于2.6 V后BDD膜电极可通 过表面?OH的作用而活化幽J。在FM01一LC型 电化学反应器中BDD膜电极对甲酚的去除率达 80%以上,增大对流强度对电流效率和有机物去除 率均有促进作用旧1|。在两极滴滤塔中,拉西环式填

影响,较大阴极表面积对应达到稳定浓度的时间较
长"J。氯化二甲苯在Fe2+浓度为0.02~0.20 mol/L 时降解效果最佳ⅢJ,Fe2+浓度为0.002 mol/L时水 杨酸矿化速率较快协J,氨基三氯嘧啶羧酸在Fe3+浓 度为0.001


mol/L时降解效果最佳ⅢJ。此外,在

选择阴极时还要充分考虑Fe2+阴极的再生性能∞J。
2.2.2

溶液中的阴离子

cl一通过阳极氧化成C1:并形成次氯酸后与有 机物进行反应,以NaCl作为电解质时活性兰一19 的降解效果比以Na:SO。为电解质时明显,提高c1一 含量有利于降解效率的增加¨1|,同时有利于瞬时电 流效率的提高¨2|。当cl一含量增加到一定程度后, C10一的形成则不受cl~含量影响旧7|,且Cl一质量浓 度大于10 g/L后氧化效果提高不明显心8|。矿化苯

胺灵时阴离子对矿化作用的促进顺序为:soi一>
C104>N03->CI叫Z9

J。苯酚降解中so:一的最佳浓

度为0.4 mol/L旧J。在BDD膜电极中,由于BDD

膜电极的强氧化能力,c1一和so;一可被氧化成cl:

一和s:o;吖17,18’誓]。cl:、次氯酸、过硫酸盐作为较弱
的氧化剂循环参与有机物降解¨6|,但出水中的含氯 中间体会对环境微生物具有生态毒性∽’10 J。 2.2.3溶液pH 电极表面氧化存在有机物、无机盐与水的竞 争u 5|,导致电极附近OH一与H+浓度变化,从而影 响溶液pH。在碱性条件下矿化生成的CO:形成碳

料膜电极可完全矿化石油废水并降低出水生物毒
性旧J。将BDD晶体颗粒移植到Ti基质上,非导体

万   方数据


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PROTECTION OF

C腿MIcAL



INDUSTRY

2009年第29卷

酸盐,并对?OH具有捕获效应晡。。另外,溶液pH 对Fenton氧化反应影响明显,较低或较高的pH均 会抑制反应的氧化性,降低矿化效率ⅢJ。在酸性条 件下,H:0:还原与o:还原存在电子竞争o 7|。而碱 性条件下,阴极还原析出H:,与Fe3+形成Fe(OH)。 沉淀,体系中Fe2+再生受到抑制,对?OH的产生造 成负面影响¨5|。
2.3


法的耦合,?OH可加速湿式空气氧化链反应∞31。 WEO法处理X—GRL染料时,阳极产生分子态O: 加快链反应,反应速率常数是湿式空气氧化 (WAO)法的2.45~3.84倍,低温运行120 min后 处理效率是WAO法的4倍∞4|。在120 oc时,以 届一PbO:为阳极,采用WEO法处理硝基苯酚废水 的经济效益最佳。降解过程为?OH与苯环硝基位 或硝基间位C=C键发生亲电加成反应,经醌化后 逐步矿化为C02和H:o口“。
3.3

中间体 降解芳香族有机物时,开环后的产物主要是羧

酸,如草酸、苹果酸、羟基乙酸、丙酮酸、甲酸、乙酸、 反丁烯二酸等n7,18’3 0|。羟基乙酸和乙酸可转化为 乙醛酸和草酸口7’3 0|。羧酸与Fe3+或Fe2+形成化合 物,其中丙酮酸一Fe3+化合物可被?OH氧化成乙 酸一Fe3+化合物旧4I,但也有些化合物不被Pt电极产 生的?OH氧化018]。BDD膜电极具有较强的氧化 能力,在电流为60—300 mA时可明显提高BDD膜 电极对中间体的氧化效率¨7|。与Pt电极相比, BDD膜电极可加快乙酸一Fe3+化合物向草酸一Fe3+ 化合物的转化。而草酸一Fe3+络合物不在Pt电极 上矿化¨8|,在BDD膜电极上矿化速率较慢,需紫外 光(uV)促进草酸一Fe3+络合物的脱羧作用ⅢJ。另 外,中间体的羟基碳链长短也对?OH的消耗有 影e31|。 3
3.1

电化学与光催化的耦合 在光电催化中,外加电压使光源激发产生的电

子和空穴分离,达到光电催化目的,外加阳极偏压 可使电子与空穴呈反向运动,提高两者分离效

率∞6|。光电协同催化的降解效率远高于单独采用
电解、光解和光催化氧化等方法∞7|。反应初始阶段 通入高纯N:有助于降解效率的提高,反应后期o: 在电极上还原生成H:O:,进一步生成?OH,此时通 入纯o:处理效率更高。 4

结语
电化学氧化能够有效处理生物难降解有机废

水,且与其他技术兼容、协同效果良好。但电极使

用寿命不长以及降解选择性较差使其应用受到限
制。因此,针对不同污染物的特点制造廉价、使用

与电化学耦合的处理技术与方法
电一Fenton氧化系统 在uV照射的条件下,Fe3+和化合物仃电子的

寿命长、高效、有选择性的电极,并研究新型反应器
(如膜分离式两室电解池),是实现电化学氧化技术 在实际中广泛应用的重要途径。另外,从微观角度 研究污染物降解机理及动力学过程是促进电化学 氧化与其他技术高效耦合、提高处理生物难降解有 机废水效率的重要研究方向。 参考文献

活化作用可使Fe2+光化再生,提高芳香族化合物的 矿化效果。在酸性条件下,革酸与Fe3+发生的光化 脱羧反应是促进含氯苯酚矿化的主要途径,反应方 程见式(5)和式(6)口4,25,3
2|。

Fe(RC02)2++hv—}Fe2++C02+R? Fe(OH)“+hv_÷Fe2++?OH

(5) (6)

1刘咏,刘丹,赵仕林等.苯酚在含氯体系中的电化学氧 化.电化学,2007,13(1):30~34 2王建秋,夏明芳,徐炎华.三维电极法处理氯苯废水. 化工环保,2007,27(5):399~402
3 Cheng Hefa,Xu

在光电一Fenton氧化4一氯一2一甲基苯酚 (PCOC)体系中,n(Fe2+):n(PCOC)增大可促进 ?OH的生成,同时消耗更多电荷∞2|,当n(Fe2+):n

Weipu,Liu

Junliang,et

a1.Pretreatment

(PCOC)=4卧,降解速率和电荷消耗最大。在消耗
相同电荷的条件下,uV促进光催化降解Fe3+与 PCOC,同时光催化降解H:O:产生?OH‘,提高系统 降解速率。对于草酸及芳香族化合物,无Fe2+或 Fe3+时太阳光降解作用不明显H J。
3.2


of wastewater from triazine manufacturing by coagulation,

electrolysis,and Juan

internal

microelectrolysis.



Hazard

Mater,2007,146(1~2):385~392
C,Jordi

F,Maria I G.Pilot scale mineralization of
expo??

organic acids by electro--Fenton process plus sunlight

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5 Dai

511~2 516

湿式电解系统 湿式电解氧化(WEO)法是湿式氧化法与电解

Qizhou,Lei

Lecheng,Zhang

Xingwang.Enhanced

degradation of organic wastewater containing P—nitrophenol

万   方数据

第4期

施国键等.电化学氧化处理生物难降解有机废水的研究进展

?329?

by



novel wet

electrocatalytic

oxidation process:Parameter

17

Ignasi Sifts,Jos6
et

Antonio&arrido,Rosa Malta Rodrlguez, Fe3+/Fe2+system in the
the antimicrobial chloro-

optimization

and

degradation

mechanism.

Sep

Purif

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Technol,2008,61(2):123~129


electro-Fenton A S,et a1.Carbon 18

degradation

of

AⅡOzcan,Yticel Sahin,Koparal
sponge
as a

phene.Appl Catal Ignasi Sifts,Nihal Fenton

B,2007,72(3~4):382—394 Oturan,Mehmet
A、O,et a1.Electro— triclosan

new cathode

material for the electro—Fenton cathode and applica?

process:Comparison with carbon felt tion
to

degradation of

antimicrobials

and

triclo—

degradation of synthetic dye basic blue 3 in aqueous
19

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C,Femandes A,Lopes A,et a1.Electrochemi—
to

Mingming,et

a1.

degradation applied

the

metabolites of Acid Orange

and
film

the anthraquinone— modified graphite 20

anaerobic biotreatment.Chemosphere,2007,67(7):

1 316~1 324

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diamond
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Acta,

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Nfifiez,Ignacio Gonztlez.Electro—

2008,53(16):5


155~5 161

chemical
house 007 22

incineration of P—cresol

and

o-cresol in the filter— cell using BDD

Efthalia C,Nikolaos P X,Alberto C,et a1.Electrochemi— cal

press?-type FM01??LC

electro-chemical
at

elec?-

treatment

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dyes and dye

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1l

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D,Byung J S,Kim Jong

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electrochemical
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boron-

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advanced doped

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diamond as

anode and

cathodically generated hydro-

14

Canizares P,Paz

R,Lobato J,et


a1.Electrochemical
manufacturing oxidation
27 26

gen Ali of

treatment
15

of the efnuent of

fine chemical

Ozcan,YiJcel洳,Koparal
picloram by the
B,Jerald A

peroxide.Water Res,2008,42(1—2):499—511
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electro-Fenton

process.J

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S,et

treatment

of

olive一衄mills

wastewater.

a1..Electrochemical


Chemosphere,2007,67(4):832—838
16 Canizares P,Paz R,Rodrigo

degradation of

1,2-dichloroethane(DCA)in
medium
using stainless—steel 715—4 724

synthetic

M A,et a1.Electrochemical
acids with advanced

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and

carboxylic other

diamond
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Kim

anodes:A

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Young Jun,Kim In Tae,et a1.

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2】53

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to

nitrogen.Water Res,2006,40(7):1

431—1

441

万   方数据

化 ENVIRONMENTAL





PROTECTION OF

C腼ⅦCAL
33



INDUSTRY

2009年第29卷

29

Ali

Ozcan,Yticel Sahin,Koparal A S,et a1.Propham
in aqueous medium by anodic oxidation experi-

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Electrochem,2000,30(7):875—883
Qizhou,Zhou Minghua,Lei Lecheng.Wet electro— Mater,

mental
tion 30

parameters
D,Nihal from

degradation kinetics

and mineraliza—
889—2 898一,

34

Dai

efficiency.Water Res,2008,42(12):2
O,Mehmet
water by A

lyric oxidation of cationic red X—GRL.J Hazard

Mababa

O.Removal of methyl
generated 35

2006,137(3):1

870~1 874

parathion Fenton’S 31

electrochemically

Nezamaddin D,Soheil A,Vahid V,et a1.Electro?Fenton

reagent.Chemosphere,2007,66(5):841~848 anodic

treatment

of dye solution containing

Orange

II:Influence

Kong Ling Jun,Ann T L.Effect of nonionic suffactants
on

of operational

parameters.J

Electroanal

Chem,2008,615

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Fenton treatment.

(2):165~174

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32 Sibel I,Halil I Y,Oktay methylphenol in

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by electro—Fenton

aqueous solution

photoelectro-Fenton processes.Appl Catal B,2006,63

(3—4):243~248

(编辑王

馨)

?专利文摘?
负载二氧化钛颗粒的三维有序大孔活性炭的 制备及应用方法 该发明涉及一种用于处理有机废水的负载二 氧化钛颗粒的大孔活性炭的制备方法及其应用方 法。它以三维有序大孔活性炭作为二氧化钛的载 体,将二氧化钛溶胶在超声分散和毛细作用下渗透 到大孔活性炭孔的内部,然后在氮气保护下经高温 煅烧处理,获得三维有序二氧化钛/大孔活性炭。 主要步骤包括:二氧化钛溶胶的制备;二氧化钛溶 胶对三维有序大孔活性炭的填充;二氧化钛在大孔 活性炭内部的形成。该发明的三维有序二氧化钛/ 大孔活性炭的应用方法是通过空气或氧气鼓泡使 三维有序二氧化钛/大孔活性炭与有机模拟废水充 分混合,以紫外光作为激发光源,降解废水。该法 制备的三维有序二氧化钛/大孑L活性炭具有大孑L结 构孔道开阔、接触充分等特点,可使有机污染物快 速降解,并具有良好的再生能力。/CNl01380569,
2009—03—1】

出水可实现稳定达标排放;污泥分流,沉淀后的部 分污泥用泵回流至预处理反应池中循环使用,失 效或剩余污泥经脱水变成干泥。该方法适用于处 理以COD和重金属为主要污染物的各类难生物 降解的有机废水或混合废水,工艺过程简单、控制 方便,处理费用低、占地少,填补了国内对中水回 用过程中产生的新的反渗透浓水处理方法的空白, 具有很好的推广价值。/CNl01381120,2009—
03—11

用天然斜发沸石处理含钒氨氮废水的方法 该发明提供一种天然斜发沸石处理含钒氨氮 废水的方法。它将pH为4—7、温度为20一25℃、 氨氮质量浓度为20~600 mg/L的废水以10~
80

mL/min的流量通过装有天然斜发沸石的离子交

换柱,出水中的氨氮质量浓度降至8 mg/L以下;将 NaCl和NaOH按(2~5):(5—9)的质量比配制成 Na+质量浓度为5∥L的混合液,以8—20
mL/min

的流量通过已饱和吸附了氨氮的斜发沸石吸附柱, 一种微波处理反渗透浓水的方法 该发明涉及一种微波处理反渗透浓水的方 法,该方法包括:向反渗透浓水加入添加剂、硫酸 亚铁和聚合氯化铝进行预处理;预处理后的浓水 从微波处理器的下部进、中上部出,使添加剂、硫 酸亚铁、聚合氯化铝和浓水发生充分的物理化学 反应;微波处理器的出水自流进入沉淀过滤单元, 再生时间为2~5 h,得到含氯化铵的洗脱液,再生后 的斜发沸石在105 oc下烘干,供循环使用,含氯化铵 的洗脱液经浓缩后回收利用。该发明处理废水成 本低,投资少,处理废水量大,且操作简单,氯化铵 可回收利用。该发明不失为处理含钒氨氮废水的 一条经济可行路线。/CNl01381123,2009—
03—11

万   方数据

电化学氧化处理生物难降解有机废水的研究进展
作者: 作者单位: 施国键, 乔俊莲, 郑广宏, 王国强, 闫丽, 杨健, Shi Guojian, Qiao Junlian, Zheng Guanghong, Wang Guoqiang, Yon Li, Yang Man 施国键,王国强,Shi Guojian,Wang Guoqiang(同济大学化学系,上海,200092), 乔俊莲,郑 广宏,闫丽,杨健,Qiao Junlian,Zheng Guanghong,Yon Li,Yang Man(同济大学环境科学与工 程学院,上海,200092) 化工环保 ENVIRONMENTAL PROTECTION OF CHEMICAL INDUSTRY 2009,29(4) 2次

刊名: 英文刊名: 年,卷(期): 被引用次数:

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本文读者也读过(1条) 1. 时文中.褚意新.麻秋娟.SHI Wen-zhong.CHU Yi-xin.MA Qiu-juan 电化学净化废水技术的研究进展[期刊论文]天中学刊2005,20(2)

引证文献(3条) 1.张国芳.肖书虎.肖宏康.宋永会.曾萍.李辉.邵红 黄连素制药废水的电化学预处理试验[期刊论文]-环境科学研究 2011(1) 2.高睿君.朱承驻.彭书传 185nm紫外光/氧化协同降解水体中微量三氯甲烷的研究[期刊论文]-安徽职业技术学院学 报 2010(4) 3.高睿君.朱承驻.彭书传 185nm紫外光/氧化协同降解水体中微量三氯甲烷的研究[期刊论文]-安徽职业技术学院学 报 2010(4)

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